复合材料学报

作者：李文杰, 高山林, 赖春波, 肖婉婧, 李心灵, 林慧博, 王馨雨, 徐成华, 邓志勇,

关键词：催化剂, 碳基材料, Cu纳米颗粒, 碳酸二甲酯, MOFs, 热解, 氧化羰基化,

碳基材料负载Cu是一类高效的甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化剂，但存在Cu纳米颗粒易团聚和氧化等问题。采用溶剂热法制备了Cu-BTC，并以其为前驱体，在N₂气氛下热解，制备了碳负载Cu及其氧化物(CuO_<i>x</i>/C)催化剂。考察了热解温度对Cu纳米颗粒粒径、Cu的价态以及甲醇氧化羰基化合成碳酸二甲酯性能的影响。表征结果显示，升高热解温度有利于Cu²⁺还原为(Cu⁰+Cu⁺)，但会导致Cu纳米颗粒团聚。催化剂活性随着热解温度升高而降低，当热解温度为300℃时，制备的CuO_<i>x</i>/C-300具有最优的催化活性，碳酸二甲酯的时空收率为1209 mg·g^?1·h^?1，归因于Cu纳米颗粒的粒径最小(7.5 nm)。经过6次循环实验后，碳酸二甲酯的时空收率降至468 mg·g^?1·h^?1，催化剂失活的主要原因是(Cu⁰+Cu⁺)的氧化和Cu纳米颗粒团聚。

来源：2024年第7期

《复合材料学报》期刊编辑部

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